2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
松本梨香,大谷育江,川菜翠,山田恭子,上田祐司,林原惠美,三木真一郎,犬山犬子,斋贺光希,金丸淳一,野泽雅子,野岛健儿,石冢运升,兴梠里美
三瓶由布子,菊池心,木岛隆一,小野贤章,阿部敦,早见沙织
高山南,山崎和佳奈,神谷明,小山力也,林原惠美,山口胜平,田中秀幸,岛本须美,绪方贤一,堀川亮,松井菜樱子,宫村优子,岩居由希子,大谷育江,高木涉,高岛雅罗,堀之纪,立木文彦,小山茉美,三石琴乃,置鲇龙太郎,日高法子,池田秀一,古谷彻
矢岛晶子,小林由美子,楢桥美纪,藤原启治,森川智之,兴梠里美,真柴摩利,林玉绪,一龙斋贞友,佐藤智惠,高田由美,七绪春日,富泽美智惠,三石琴乃,纳谷六朗,森田顺平
户松遥,小樱悦子,关智一,远藤绫
下野纮,田口宏子,阪田佳代,猪口有佳,小野凉子,冈嶋妙
石川界人,濑户麻沙美,日高里菜,原奈津子,松冈祯丞,高桥信,山谷祥生,内田真礼,青木瑠璃子,井上喜久子,布里德卡特·塞拉·惠美,仲野裕,天崎滉平,小原好美
皆川纯子,置鲇龙太郎,近藤孝行,甲斐田幸,川本成,高桥广树,津田健次郎,小野坂昌也,喜安浩平,尾小平志津香,高桥美佳子,川原庆久,森山荣治,铃木千寻,木村亚希子,诹访部顺一,保志总一朗,木内秀信,鹤冈聪,浪川大辅,石田彰,鸟海浩辅,佐佐木望,森久保祥太郎,丰永利行,乡田穗积,水野理纱,松山鹰志
春濑夏美,大冢刚央,市之濑加那,内田雄马,小市真琴,坂泰斗,阿部菜摘子,伊藤舞音,长绳麻理亚,田中美海,远野光,田中贵子,夏吉优子,山村响,蓝原琴美,茅野爱衣
内详
增田俊树,雨宫天,大西沙织,长绳麻理亚,田边留依,沼仓爱美,福圆美里,上田丽奈,石川由依,堀江由衣,井上穗乃花,井上和彦,石井真,茅野爱衣
小山力也,阪口大助,中井和哉,宫本充,小林优,绿川光,折笠爱,银河万丈,宫野真守,藤原启治,内田雄马,水树奈奈
置鲇龙太郎,白石凉子,洲崎绫,黑泽朋世,岩崎谅太,古城门志帆,远藤绫,加隈亚衣,森川智之
白石晴香,榊原优希,福岛润,加藤英美里,冈咲美保,福圆美里,千叶翔也
新福樱,浦和希,吉高志音,千叶翔也,猪股慧士,上村祐翔,田所梓,梅原裕一郎,名冢佳织,风间万裕子
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